近日，輪機(jī)工程學(xué)院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團(tuán)隊(duì)在太陽能制取“綠氫”研究取得進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Depressing charge recombination in hybrid perovskites by introducing dynamic electron/energy relay couple towards enhanced photocatalytic hydrogen production”為題發(fā)表于Energy & Environmental Science（影響因子32.4）。這是我校以唯一通訊單位在該期刊發(fā)表的第一篇研究論文。Energy & Environmental Science專注于能源轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存、替代燃料技術(shù)以及環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的重要、高質(zhì)量研究，是世界公認(rèn)的能源與環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的頂級(jí)期刊，在能源和環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域400余份期刊中排名第一，2024年最新影響因子為32.4，五年平均影響因子34.5。
船舶溫室氣體減排是航運(yùn)業(yè)應(yīng)對(duì)氣候變化的必然要求。將可再生能源轉(zhuǎn)化為清潔、高效的氫能并將其應(yīng)用于傳統(tǒng)依賴化石資源的船舶航運(yùn)業(yè)是實(shí)現(xiàn)船舶溫室氣體減排的理想途徑。太陽能是地球上最豐富的可再生能源，采用半導(dǎo)體光催化制氫是實(shí)現(xiàn)太陽能制氫的理想途徑之一。為了實(shí)現(xiàn)高效光催化制氫過程，發(fā)展促進(jìn)半導(dǎo)體光生電荷分離、傳輸?shù)牟呗允窃擃I(lǐng)域的研究重點(diǎn)。
有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦（OIHP）具有獨(dú)特的光電物理特性，是光催化制氫反應(yīng)的理想載體。但是，嚴(yán)重的光生電荷復(fù)合極大地限制了OIHP光催化劑的產(chǎn)氫性能。因此，開發(fā)促進(jìn)OIHP光生電荷分離和傳輸?shù)牟呗允菍?shí)現(xiàn)其高效太陽能轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。近年來，助催化劑工程、電子結(jié)構(gòu)工程及其組合等策略已被用于促進(jìn)OIHP中光生電荷的分離和傳輸。但是，相關(guān)研究的太陽能-氫氣（STH）能量轉(zhuǎn)化效率仍遠(yuǎn)低于理論值。
在本工作中，該研究團(tuán)隊(duì)通過在MAPbI3鈣鈦礦體系中引入動(dòng)態(tài)Cu/(CuI2)-作為電子/能量中繼站，顯著抑制了MAPbI3光催化劑中的光生電荷復(fù)合，極大提高了其光催化產(chǎn)氫活性。研究表明反應(yīng)溶液中的(CuI2)-可有效捕獲MAPbI3中產(chǎn)生的光生電子，原位生成金屬Cu作為電子/能量存儲(chǔ)介質(zhì)，從而抑制光生電荷復(fù)合，實(shí)現(xiàn)光子能量的存儲(chǔ)。原位生成的金屬Cu然后與氫碘酸溶液（HI）反應(yīng)釋放儲(chǔ)存的太陽能，實(shí)現(xiàn)類似于自然光合作用中暗還原反應(yīng)的解耦暗態(tài)氫氣生成反應(yīng)。此外，金屬Cu還可以作為析氫反應(yīng)（HER）的助催化劑，促進(jìn)MAPbI3光生電子還原質(zhì)子產(chǎn)氫的反應(yīng)。通過進(jìn)一步引入鉑（Pt）作為HER助催化劑，可以進(jìn)一步加速暗態(tài)化學(xué)產(chǎn)氫反應(yīng)和光驅(qū)動(dòng)質(zhì)子還原產(chǎn)氫反應(yīng)。因此，在Cu/(CuI2)-電子/能量中繼站和Pt助催化劑的共同作用下，MAPbI3體系的光催化析氫活性提高了2334倍，實(shí)現(xiàn)了高達(dá)5.25%STH轉(zhuǎn)換效率。這項(xiàng)工作為開發(fā)高效OIHP太陽能制氫系統(tǒng)提供了新的策略。
該論文第一作者為輪機(jī)工程學(xué)院2021級(jí)博士研究生劉佳琦，來自大連化學(xué)物理研究所的高玉英研究員在反應(yīng)機(jī)理方面進(jìn)行了合作研究。該工作得到國家自然科學(xué)基金委、“興遼英才”計(jì)劃項(xiàng)目和大連海事大學(xué)領(lǐng)軍人才項(xiàng)目的支持。
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